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Nature Materials:北理工团队利用扭转应力在铁磁金属氧化物中构筑极化涡旋阵列

日期:2026-10-08

供稿、摄影:空天科学与技术学院      编辑:赵亚康

近日,北京理工大学空天科学与技术学院、临近空间环境特性及效应全国重点实验室洪家旺教授课题组与西班牙加泰罗尼亚纳米科学技术研究所(ICN2)Gustau Catalan、Jordi Arbiol教授团队,在扭转应力调控铁磁金属氧化物极化涡旋研究中取得重要进展。相关成果以“Polarization vortices in a ferromagnetic metal via twistronics”为题,10月2日在线发表于《Nature Materials》。这是继去年该团队在同一期刊报道“局域应力在范德华铁电单晶中构筑极化拓扑畴[1]”之后,在应力调控功能材料形态与性能方向上的又一进展。

近年来,通过在范德华层状材料中引入相对扭转角来构筑莫尔超晶格,已成为调控低维体系电子态的一种重要方法,即 “扭转电子学”。随着自由支撑氧化物薄膜制备技术不断成熟,扭转电子学的研究对象也从石墨烯等二维材料逐步拓展到具有丰富功能特性的氧化物体系。极化涡旋是一类由局域偶极连续旋转形成的拓扑结构,在高密度信息存储、低功耗电子学和新型拓扑器件等领域具有潜在应用价值。此前,扭转诱导的极化涡旋多见于BaTiO₃、SrTiO₃等介电氧化物。金属中自由载流子会强烈屏蔽静电场和长程偶极相互作用,因此,极化涡旋能否在保持金属性的同时形成并稳定存在,仍然是一个尚待回答的问题。

围绕上述问题,团队铁磁金属钌酸锶(SrRuO₃)薄膜为研究对象,通过扭转界面在该金属薄膜中诱导出与莫尔空间调制高度一致的极化涡旋阵列。这些极化涡旋主要源于扭转界面产生的剪切应变梯度及其诱导的挠曲电效应,极化强度和空间周期受扭转角调控,并且展现出空间衰减行为。同时,极化涡旋与低温铁磁序能够在金属体系中共存,并呈现相反的扭转角依赖关系,显示出两种有序状态之间的竞争。这项研究表明,自由载流子的屏蔽并不会完全排除金属中的拓扑极性结构。扭转角经由“应变梯度—离子位移—键角—磁交换”链条,把可控局域应力、原子结构演化与极性/磁性响应联动起来,使体系呈现“多铁金属”特征,为研究局域力学作用下的结构与功能耦合提供了具体范例。

 研究团队首先利用水溶性牺牲层制备了厚度约为10纳米的高质量自支撑薄膜,将两层SRO膜按照预设角度旋转堆叠,并通过热氧环境退火提高界面洁净度和层间耦合,构筑出不同扭转角的SRO双层结构。原子分辨横截面扫描透射电镜显示,扭转双层界面存在周期性的结构连接区域,为应变在上下两层晶格之间传递提供了结构基础。

图1. 自由支撑SRO扭转双层的制备流程及界面结构表征。

结合原子分辨高角环形暗场扫描透射电镜、几何相位分析以及深度分辨多层电子叠层成像技术,研究团队对扭转双层结构的晶格畸变和局域极性结构进行原子尺度表征,实验结果显示,扭转双层结构中出现了与莫尔结构周期一致的极化涡旋和逆涡旋阵列。在AA堆叠区域附近,局域偶极主要形成顺时针涡旋;在AB堆叠区域附近,则形成反向旋转的涡旋。该周期性结构在3.0°、4.8°、7.3°以及10.4°扭转样品中均可观察到。随着扭转角增大,莫尔周期和极化涡旋的周期同时减小,极化强度以及涡旋环矩的幅值也逐渐降低。深度分辨的电子叠层成像进一步表明,极化涡旋在靠近界面的位置最为明显,其强度随界面距离增加而逐渐减弱。定量分析得到的极性衰减特征长度约为7.5 nm,与连续应变梯度弹性理论预测值吻合,说明极化涡旋与扭转界面产生的应变梯度密切相关。几何相位分析显示,扭转双层中形成了正负交替的剪切应变梯度网络。由应变梯度重构的挠曲电场与实测涡旋在空间上高度对应、扭转角依赖一致。实验与连续介质分析相互印证:扭转界面剪切应变梯度经挠曲电效应诱导晶格对称性破缺与电荷分离,是极化涡旋的成因。

图2. SRO扭转双层结构中的原子尺度极化涡旋、扭转角依赖关系及深度演化。

为了从原子尺度验证极化涡旋与金属性的相容性,研究团队进一步开展了密度泛函理论计算。计算得到的SRO扭转双层中同样出现了周期排列、旋向相反的极化涡旋,且极化随扭转角增大而减小,与实验趋势一致。相比之下,不发生相对旋转的0°堆叠双层保持中心对称结构,没有产生极化,说明“扭转”是形成极化涡旋的关键。电子态密度计算显示,具有极化涡旋的扭转双层在费米能级处仍保持非零态密度,其电子结构主要由Ru的d轨道以及Ru-O轨道杂化贡献。这些计算与结构及输运实验相互印证,支持拓扑极性结构与金属性在同一体系中共存。

图3. SRO扭转双层中极化涡旋的密度泛函理论计算及金属性验证。

研究团队进一步测量了不同扭转角双层结构的磁化强度、磁滞回线和温度依赖电阻。结果表明,所有样品均保持金属导电特性,并在低温下呈现明确的铁磁转变。因此,极化涡旋与铁磁序能够在同一扭转金属体系中共存,使其呈现“多铁金属”的特征。值得注意的是,极性结构和铁磁序表现出相反的扭转角依赖关系。随着扭转角减小,极化强度增大,但居里温度和饱和磁化强度则随之降低,表明两种有序状态之间存在竞争关系。理论计算进一步揭示了这一竞争关系的微观来源:应变梯度诱导极化会改变Ru-O-Ru键角,进而削弱相邻Ru离子之间的磁交换作用。随着极性畸变增强,磁交换参数和理论估算的居里温度均逐渐下降,与实验结果相符。这一结果从原子尺度上体现了“应变梯度—离子位移—键角变化—磁交换调制”的耦合链条,为理解应力下晶格‑电荷‑自旋协同演化提供了例子。

图4 SRO扭转双层中极化涡旋与铁磁序的共存、竞争关系及其微观机制。

总的来说,该研究将极性拓扑结构的研究范围从介电氧化物拓展至铁磁金属,表明自由载流子的存在并不必然排除局域拓扑极性结构。扭转界面产生的剪切应变梯度通过挠曲电效应形成周期性的极化涡旋,并与Ru-O-Ru键角及磁交换变化相联系。结合原子尺度位移测量、界面深度分辨表征与理论计算,研究将“可控扭转角——原子结构演化——极性/磁性响应”联系起来。该工作为后续探索金属中的挠曲-Rashba效应、拓扑霍尔效应及其他自旋相关现象,以及设计兼具极性、磁性和金属性的多功能器件提供了研究平台。

该论文的共同第一作者为伦应焯博士(北理工)、胡新鑫博士生(ICN2)和任琦博士(北理工),通讯作者为洪家旺教授(北理工)、Jordi Arbiol教授(ICN2)和Gustau Catalan教授(ICN2),北京理工大学是第一单位。北京理工大学王学云、唐刚、朱博南以及清华大学李千教授团队对论文做出了重要贡献。该研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划以及西班牙和欧盟相关科研项目的资助。

第一作者简介:

伦应焯,工学博士,北京市高创计划·青年人才。2023年毕业于北京理工大学力学系,同年留任北理工特立博士后,并获国家资助赴西班牙加泰罗尼亚纳米科学技术研究所开展海外研究工作,主要从事功能材料多场耦合应变梯度力学、氧化物扭转电子学研究,先后主持国家自然科学基金青年项目(C类)、北京市科协青托项目、北京市自然科学基金青年项目和西班牙Severo Ochoa种子基金,目前已发表学术论文40余篇(Google Scholar 总被引 2700 余次),其中以第一作者或通讯作者(含共同)在Nat. Mater., Nat. Commun., J. Mech. Phys. Solids,Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Int. J. Mech. Sci., Int. J. Solids Struct等期刊发表SCI 论文20余篇,申请国家发明专利6项(授权4项)。在国内外学术会议作学术报告20余次(受邀报告4次),担任Nat. Commun.、AFM、Nano Lett.等多本学术期刊审稿人,曾获得中国力学学会优秀博士学位论文、北理工优秀博士后、北京市优秀博士毕业生、国家奖学金等荣誉奖励。

胡新鑫,材料科学专业在读博士生。2020年硕士毕业于中国科学院福建物质结构研究所,同年获国家资助赴西班牙加泰罗尼亚纳米科学技术研究所及巴塞罗那自治大学攻读博士学位。主要从事透射电子显微术与低维晶态功能材料研究,以第一作者(含共同)在 Nat. Mater.、J. Phys. Chem. Lett. 等学术期刊发表多篇SCI论文。

任琦,工学博士,2025年毕业于北京理工大学力学系,同年留任北理工博士后,并获国家资助赴西班牙巴塞罗那材料科学研究所(ICMAB)开展学术访问。主要从事非弹性中子/X射线散射表征与第一性原理计算研究。先后主持国家资助博士后研究人员计划(B档)、博士后基金面上项目。目前已发表学术论文18篇,其中以第一作者(含共同)在Nat. Mater.、Adv. Mater.、Small、J. Mater. Chem. A、Phys. Rev. B等期刊发表SCI论文8篇,国家发明专利2项(授权),计算机软件著作权1项。曾获北京市优秀毕业生、国家奖学金、中国热电材料及应用学术会议优秀报告奖等荣誉奖励。在亚太理论物理中心多铁材料研讨会、中国热电材料及应用学术会议、全国热传导会议等国内外学术会议进行学术汇报,并赴德国参加微纳尺度传热会议及铁性材料先进成像研讨会。

论文链接:              

https://doi.org/10.1038/s41563-026-02755-8

 

[1] 洪家旺、王学云教授团队2025年在《Nature Materials》报道:利用局域应力在范德华铁电体CuInP₂S₆单晶中构筑并调控高密度极化气泡畴,揭示压应力促进Cu离子迁移、应变梯度产生挠曲电场并参与极化翻转的机制。两项工作一“压”一“扭”, 共同展示以局域应力调控手段、在不同材料体系中极性拓扑结构的实现路径(Nat. Mater., 2025, 24, 942-1948)。


(审核:武志文    乔 栋)

 


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